21nci İspanya Bisiklet Turu (Tour of Spain), bir uzun mesafe bisiklet etap yarışı ve üç büyük turdan (İtalya, Fransa, İspanya) biri olup, 1966 yılı 28 Nisan-15 Mayıs tarihlerinde yapıldı. Toplam 2.951 km mesafe üzerinden 18 etap içeren tur, Kas-Kaskol takımından Francisco Gabica tarafından kazanıldı. Jos van der Vleuten puan sınıflandırmasını ve Gregorio San Miguel dağlar sınıflandırmasını kazandılar.